作者：府伟灵,罗阳
出版社：人民卫生出版社
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太赫兹技术及其生物学应用试读：
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太赫兹技术及其生物学应用/府伟灵，罗阳主编.—北京：人民卫生出版社，2017
ISBN 978-7-117-24221-9
Ⅰ.①太… Ⅱ.①府… ②罗… Ⅲ.①电磁辐射-研究 Ⅳ.①O441.4
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主 编：府伟灵 罗 阳
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太赫兹波是指频率为0.1～10THz，位于红外和微波之间的电磁波，是宏观电子学向微观光子学过渡的波段。近年来，随着THz波的产生、检测技术逐渐成熟和应用领域的极大拓展，THz技术的研发和应用方向已经发生了广泛而深刻的变化。由于其独特的电磁波特性，太赫兹研究工作的关注焦点除天文学、通讯、化学和国防安全等之外，近年来已转移到生物学应用中。由于生物大分子之间/内的弱相互作用力（氢键、范德华力）、骨架振动和偶极子旋转等正好处于THz频谱范围内，并且太赫兹脉冲具有良好的时间分辨率（皮秒量级），使得太赫兹光谱技术和太赫兹成像技术近年来在生物医学中的研究工作广泛开展，是当前受到极大重视的交叉前沿学科。
本书从理论基础到实际运用研究，覆盖了分子、细胞和组织多个生命科学层次的太赫兹光谱和太赫兹成像技术的生物医学运用现状。本书由四篇组成：第一篇详细介绍了太赫兹硬件技术的发展，包括太赫兹源、检测器的发展历史和常用太赫兹系统介绍；第二篇总结了太赫兹光谱技术在生物医学中的应用，本部分的六章分别介绍了在核酸、氨基酸/多肽、蛋白质、碳水化合物、细胞和组织的不同生物样本中的具体运用；第三篇介绍了太赫兹成像的生物医学应用，包括其在乳腺肿瘤、皮肤肿瘤、胃肠道肿瘤和其他类型样本的运用，并对近年来新型太赫兹生物医学成像技术例如分子成像、断层扫描、近场成像等进行了简要的介绍；第四篇讨论了太赫兹辐射的生物学效应，从个体、组织、细胞和分子的多个生命科学层次进行了详细的介绍。
感谢在本书的写作过程中给予无私帮助和指导的专家学者。本书大量引用了他们的研究工作，感谢所有允许我们使用插图的同行们。府伟灵2017年3月第一篇 太赫兹硬件技术的发展第一章 太赫兹源和探测器
太赫兹波是一种特定波段的电磁辐射，它在电磁波谱中位于微波和红外辐射之间，如图1-1-1所示，一般是指频率在0.1～12［1］10THz（1THz = 10Hz）范围内的电磁波，波长范围为0.03～3mm，有些场合特指0.3～3THz，还有些时候被赋予一种广义的定义，其频率范围可包含高达100THz的电磁波，这包含了整个中红外和远［2］红外波段。这一频段的电磁波处在电子学和光子学的交叉领域，既不完全适合用光学理论来处理，也不完全适合用微波理论来研究，因此在很长一段时期，由于缺乏有效产生和探测太赫兹波的源和探测器，太赫兹这一波段一直被称作“太赫兹间隙（THz gap）”，没有得到广泛的应用。20世纪80年代以来，超快光电子技术和低尺度半导体技术的发展，为太赫兹波段提供了合适的光源和测试手段，使得太赫兹科学和技术得以飞速的发展。图1-1-1 太赫兹波在电磁波谱中的位置
太赫兹波的频率范围处于电子学和光子学的交叉区域，其性质表［3］现出一系列不同于其他电磁辐射的特殊性，从而使太赫兹波成像和光谱技术在安全检查、工业无损检测、空间物理和天文学、环境检测、化学分析、军事和通讯、网络通信等领域获得了广泛的应用。太赫兹技术，包括源和探测器的最新研究进展表明，它在生物医学研究领域同样具有巨大的应用潜力。本章将重点介绍在生物医学研究领域已经得到应用和具有应用可能的太赫兹源和探测器。第一节 太赫兹源
太赫兹源可以分为脉冲太赫兹源和连续太赫兹源。脉冲太赫兹源−12在时间上是一个长度在皮秒（ps，10秒）量级的脉冲信号，在频域上是一个宽谱信号，这种宽谱太赫兹源通常基于飞秒激光器产生，并在生物医学研究中得到了广泛的应用；而连续太赫兹源在时间上是一系列振荡的连续信号，在频域上一般是一个单频信号，这种单频信号通常基于电子学器件产生，在生物医学上有可能用于生物组织成像，而频率可调谐太赫兹源也有可能用于生物组织的光谱分析。一、飞秒激光器
基于光学方法产生的脉冲宽谱太赫兹源一般都采用飞秒激光器作［4，5］为泵浦光源。人们习惯采用一些特定参数来描述一束激光的特性，例如波长、脉宽、重复频率、单脉冲能量、平均功率等。波长表示激光器输出激光的波长，常见的有532nm、780nm、1064nm、1560nm等；脉宽是指输出激光单个脉冲的时间长度；重复频率（单位Hz）是指激光器每秒出输出的激光脉冲的个数；单脉冲能量表示单个激光脉冲的能量强度；平均功率可以由重复频率与单脉冲能量的−15乘积。飞秒激光器特指输出激光脉宽为飞秒（fs，10秒）量级的激光器。通常，激光器都包含增益介质和谐振腔，谐振腔的长度和谐振频率决定激光的输出模式，锁模技术是产生飞秒激光的基本方法。目前，常用的飞秒激光器可分为光纤飞秒激光器和固体激光器。光纤飞秒激光器采用光纤作为增益介质，产生的飞秒激光的单脉冲能量很低（约在纳焦量级），但通常重复频率很高（超过100MHz），因此平均功率能到毫瓦量级，且结构紧凑，体积较小，有利于太赫兹光谱系统的小型化；固体激光器采用固体激光材料（例如钛宝石）作为工作物质，产生的飞秒激光的单脉冲能量很高（毫焦甚至到焦耳量级），但重复频率相对较低，通常在1kHz以下，且整体体积较大，一般只在实验室中使用。采用光纤飞秒激光器作为泵浦源产生的太赫兹脉冲辐射单脉冲能量很低，重复频率很高，通常作为太赫兹时域光谱系统的源，与锁相放大器配合使用获得高信噪比的太赫兹光谱；固体激光器作为泵浦源能够产生单脉冲能量很高的太赫兹辐射，有可能用于太赫兹生物非热效应的研究。二、生物医学研究的常用太赫兹源（一）光电导天线
可以说，光电导天线（光导开关）是产生脉冲宽谱太赫兹源的最［6，7］常用一种技术手段，它采用光纤飞秒激光器作为泵浦源，本身体积小，易于集成，能够做成全光纤系统，目前商用的太赫兹时域光谱系统通常都采用光电导天线作为太赫兹源，并且已被广泛应用于生物医学太赫兹光谱和成像研究。
光导天线由半导体衬底和与之接触的电极组成。电极结构可以有偶极子结构、锥形结构、螺旋形结构等。其原理如图1-1-2所示，电极的作用是给电极之间的半导体材料施加一个偏置电场，当一束超短激光聚焦到电极之间的半导体材料上，如果激光光子能量大于半导体衬底材料的能隙宽度，则电子就可以被激发到导带上，形成电子空穴对，既是光生自由载流子。这些光生载流子会在偏置电场的作用下运动，在激光穿透深度范围内形成瞬时变化的电流。由麦克斯韦方程可知，电流的变化会引起电磁场辐射。当超短激光的脉宽在亚皮秒量级或以下，并且半导体材料的载流子寿命足够短时，此电磁辐射就位于太赫兹波段。图1-1-2 光电导天线产生太赫兹波的原理图
激光器激发产生的光生电流强度可以表示为式1-1-1：
其中，N（t）是光生载流子密度，e是电子电荷，μ是载流子迁移率，E是偏置电压。产生的太赫兹电场强度正比于光生电流强度dc［8］
，即式1-1-2：
光导天线产生太赫兹辐射过程中，太赫兹脉冲是由加速运动的载流子产生的，在载流子浓度饱和之前，太赫兹脉冲能量随着载流子数目以及载流子速度变化量的增加而增加。载流子是由泵浦光激发产生的，一个光子激发产生一对电子空穴对，因此要提高载流子的数目，就要提高激发光子的数目，也就是要提高泵浦激光的能量。载流子速度变化量取决于它所能达到的最大速度，在偏置电场一定时，载流子的迁移率越大，其速度就越快，因此要选择迁移率高的半导体材料；另一方面，当半导体材料选定时，载流子速度随偏置电场的增加而增加，因此要提高太赫兹辐射强度，就要适当提高偏置电场的强度。但是，当泵浦激光和偏置电场太强时，也容易造成光导天线电极被击穿损坏。
另外，在生物医学研究实验中，通常需要足够宽的太赫兹带宽来研究生物组织样品的太赫兹光谱特性。由傅里叶变换可知，要使太赫兹带宽足够宽，就要使太赫兹脉冲电场波形宽度足够窄。光导天线产生的太赫兹脉冲形状是一个主峰后面跟有逐渐减弱的振荡电场。理论分析表明，主峰的上升沿时间是由作为泵浦光的超短脉冲激光脉宽决定的，主峰的下降沿时间是由自由载流子寿命决定的，后面的振荡是由于半导体和空气的频率相依的折射率造成的，它们不会增加频带宽度。因此，要使电磁辐射在太赫兹波段，就要使泵浦光脉宽和半导体自由载流子寿命都在亚皮秒量级或更短。泵浦光脉宽越短，自由载流子寿命越短，就越有利于产生更宽频带的太赫兹脉冲辐射。
由以上分析可知，为使光导天线的电磁辐射处于太赫兹波段，应选择自由载流子寿命在皮秒量级以下的半导体材料作为衬底。出于太赫兹脉冲能量考虑，要选择载流子迁移率高的半导体。另外，由于需要一定强度的泵浦光和较高的偏置电场，为了不至于使半导体被击穿，应选用耐击穿强度大的半导体。掺杂硅（Si）、低温生长砷化镓（LT-GaAs）、砷化铟镓（GaInAs）、砷化铟（InAs）、磷化铟（InP）等，都是可以选择的半导体材料。其中，LT-GaAs由于其生长环境中的砷含量超过正常浓度，使其含有较多的砷反位缺陷，具有独特的光电特性。LT-GaAs载流子寿命约为360fs，且具有较高的迁移率和很高的电阻率，使其在超快光导开关领域应用极为广泛。在太赫兹领域，基于LT-GaAs的光导天线也被广泛采用，是目前应用最多的天线衬底材料。但由于LT-GaAs能隙宽度较大，一般都只能采用800nm或者1064nm飞秒激光激发，在这个波段的光纤技术还不成熟，因此采用LT-GaAs光导天线作为太赫兹源的时域光谱系统难于实现全光纤系统集成，体积相对要大一些。另外，德国HHI公司生产的GaInAs光电导天线具有更高的太赫兹辐射效率，能够实现高信噪比的光谱系统；并且它能够采用1560nm的飞秒激光激发辐射太赫兹波，能够实现全光纤系统集成，形成紧凑型太赫兹光谱系统。（二）光整流
基于光整流效应，利用飞秒激光泵浦电光晶体是产生太赫兹脉冲［9，10］宽谱太赫兹源的另一种重要方式，相对于光电导天线而言，虽然这种方式一般都需要采用单脉冲能量较强的飞秒激光（毫焦量级甚至更高）作为泵浦光源，这导致采用这种方式作为太赫兹源的光谱系统（包括飞秒激光系统）往往较为庞大，也较为昂贵，一般都只在实验中进行实验研究；但是，光整流效应是目前能够产生最强单脉冲能量的太赫兹辐射的一种重要方式，利用飞秒激光器泵浦DSTMS有［11］机晶体可以产生单脉冲能量高达0.9mJ的太赫兹辐射，这就有可能将其应用于生物非热效用的研究；并且产生的太赫兹波的光谱宽度也比光导天线也宽得多，可以达到0.1～100THz，覆盖整个太赫兹波［12］带。
电光晶体整流法产生脉冲宽谱太赫兹辐射是一种二阶非线性光学过程，最早由20世纪90年代初张希成等人在沈元壤等工作的基础上发展起来的。图1-1-3为通过飞秒激光泵浦电光晶体产生太赫兹脉冲的简单示意图，当高能量的飞秒激光照射在电光晶体上时，由于二阶非线性效应，在晶体中会产生瞬变的极化电场，极化电场的二阶极化强度P可以由入射光电场E表示为式1-1-3：图1-1-3 光整流效应产生太赫兹波的原理图（2）
其中，ε是真空介电常数，χ是二阶极化率。假设入射电场0的只包含两种频率成分ω和ω，那么入射光电场E可以表示为12，这里c.c.表示复共轭。二阶极化强度可以表示为式1-1-4：
可以看到，极化强度包含了四种频率成分，即二倍频2ω和12ω、和频ω + ω及差频ω − ω，其中，差频过程是产生太赫兹21212波的主要机制，太赫兹波的光谱成分与入射光的差频ω − ω相12关。瞬变的极化电场产生太赫兹波，太赫兹波的电场强度正比于极化率的时间的二阶导数，即式1-1-5：
因此，产生的太赫兹脉冲的强度一般正比于入射光电场强度的平方，并且由于二阶极化率矩阵的原因，产生的太赫兹脉冲强度也和入射光与晶体的相对方向有关。另外，相位匹配也是影响太赫兹脉冲强度的重要因素，电光晶体的相位匹配条件可以表示为式1-1-6：
通常情况下，有：。当满足相位匹配条件时，入射的泵浦光就能在晶体中传播时产生相干的太赫兹辐射，从而可以从晶体中产生更强的太赫兹辐射。
常用于产生太赫兹辐射的电光晶体主要有碲化锌（ZnTe）、磷化［13］镓（GaP）、硒化镓（GaSe）、铌酸锂（LiNbO）、DAST等。3其中ZnTe晶体由于具有较高的二阶非线性极化率和对800nm激光良［14］好的相位匹配，是目前最为广泛使用的太赫兹脉冲产生晶体，它具有很好的化学稳定性，利用远红外激光泵浦能够很容易地实现共线相位匹配，能够产生0.1～3THz光谱宽度的太赫兹脉冲辐射。GaP和GaSe晶体由于具有非常宽的相位匹配，可以产生谱宽超过10THz的太赫兹脉冲辐射。
以上电光晶体产生的宽谱太赫兹源与光电导天线一样都可以应用于生物医学太赫兹光谱实验研究，而太赫兹生物非热效应研究则需要单脉冲能量或者说峰值功率足够高的太赫兹脉冲源。LiNbO晶体是3目前产生强脉冲太赫兹源的一种最常用的晶体，它具有很高的电光系数，在对晶体制冷后能够有效降低对太赫兹波的吸收；用远红外飞秒激光泵浦LiNbO晶体产生强太赫兹源的一个主要问题在于，它在远3红外波段的折射率（约为2.3）远小于在太赫兹波段的折射率（约为5.9），根据式1-1-6所示的相位匹配条件可知，不可能在较厚的LiNbO晶体中实现共线的相位匹配，因此，直到2002年J.Hebling等3［15］提出了非共线相位匹配技术解决了这一问题之后，利用高能飞秒激光泵浦LiNbO晶体产生强太赫兹源的技术才迅速发展起来。该3技术的核心原理在于通过倾斜泵浦光波前，并使其与产生的太赫兹波以一定的角度在晶体中传播，从而实现非共线的相位匹配，基本原理如图1-1-4所示。利用光栅及光学系统使泵浦飞秒激光在非线性晶体中传播时的波前倾斜为一定角度γ，若LiNbO晶体在泵浦光和太赫兹3波段的折射率分别为n、n，则相位匹配条件为：0THz。对于目前这种方法最常用到的铌酸锂晶体而言，倾斜角γ≈63°。将晶体加工为如图1-1-4所示的楔形形状，则太赫兹波的出射方向将垂直于楔形晶体斜面，获得的太赫兹波是一个准平面波。由于这种基于波面倾斜的太赫兹源采用具有高电光系数的非线性晶体实现了相位匹配，因而可以大大提高激光转换为太赫兹波的效率。目前，采用该方法利用脉宽785fs、60mJ的飞秒激光作为泵浦光［15］源已经产生了单脉冲能量超过0.4mJ的太赫兹脉冲源。图1-1-4 倾斜波前强脉冲太赫兹源示意图
另外，基于飞秒激光泵浦有机晶体产生太赫兹波是另外一种产生宽带、强脉冲太赫兹辐射的有效手段。利用波长为780nm或1560nm的飞秒激光泵浦DAST有机晶体能够产生0.1～5.5THz的宽谱太赫兹源［17］，该太赫兹源能够实现共线相位匹配，不需要波前倾斜技术，产生太赫兹光谱宽度也远大于LiNbO晶体；但由于DAST晶体对太赫3兹波的吸收较强，目前产生的太赫兹脉冲强度远小于LiNbO晶体。3［11］2014年，C.Vicario等利用波长为1.25μm、单脉冲能量仅为33mJ的飞秒激光泵浦DSTMS有机晶体，由于DSTMS晶体具有非常高的电光系数（212pm/V），并且在太赫兹波段和泵浦激光波波段的吸收系−1数都很低（在900nm到1550nm吸收系数小于1cm），在室温工作条件下产生了单脉冲能量0.9mJ的太赫兹脉冲辐射，这是目前为止利用光整流效应产生的单脉冲能量最强的太赫兹辐射。但因为DSTMS晶体生长较为困难，目前国内还没有能够生长这种晶体的单位，并且它采用较为稀少的波段为1.25μm或1.5μm的高能飞秒激光作为泵浦源，这些都是这种强太赫兹源推广应用时需要解决的问题。（三）气体等离子体
气体等离子体太赫兹源是另一种常见的脉冲宽谱太赫兹源，它需要采用高能量飞秒激光作为泵浦源来电离气体（空气、氮气、氩气［18］等），形成等离子体，再辐射出超宽带太赫兹脉冲辐射。基本原理如图1-1-5所示，当一束强飞秒激光用透镜聚焦后，在焦点处电离气体，利用BBO晶体对泵浦光进行倍频，倍频光与原始基频光在等离子体中发生四波混频效应，从而辐射出太赫兹波，产生的太赫兹电场强度可以表示为式1-1-7：（3）
其中，χ是三阶极化率，E（t）和E（t）是基频光和倍频ω2ω光的电场强度，φ是相移。图1-1-5 气体等离子体太赫兹源示意图
相对于以上光电导和光整流产生太赫兹波的方法，气体等离子太赫兹源能够获得光谱范围超过0.1～30THz的超宽带太赫兹辐射，并且由于采用气体作为工作介质，理论上不存在激光损伤的问题，但实际上由于需要采用BBO晶体进行倍频，所采用的泵浦激光能量仍然要受到BBO晶体损伤阈值的限制；另外，由于产生太赫兹辐射的介质是不稳定的气体等离子体，因此产生的太赫兹波强度等也存在一定的不稳定性，这对太赫兹光谱和成像都有一定的影响。三、其他太赫兹源
以上提到的脉冲宽谱太赫兹源由于具有图谱合一的特性，既能用于生物组织样品的太赫兹光谱研究，又能用于样品的太赫兹成像，因此在生物医学研究中得到了较为广泛的应用。除此之外，还有一些连续（CW）太赫兹源也有可能应用于生物医学研究。
基于自由电子激光（FELs）的太赫兹源是一种重要的连续太赫［19］兹源，它能够产生目前最高平均功率（超过数百瓦）、宽光谱范围内连续可调谐、光束质量好的相干（能引起干涉现象的光源称为相干的）太赫兹源，其辐射功率比通常的使用的光电导天线高出六个数量级以上；主要缺点在于整体体积庞大，造价昂贵。自由电子激光是将电子学与光子学方法相结合的方法，即将粒子加速器与激光技术相结合，在自由电子激光中，一束自由电子在真空中被加速到接近光速，并通过空间变化的强磁场从而发生振荡发射出光子，辐射光的波长可以通过改变磁场强度或者电子束能量来改变从而获得太赫兹波段的辐射（图1-1-6）。这种高功率的太赫兹源在非线性太赫兹光谱研究中具有极大的潜力。图1-1-6 自由电子激光太赫兹源原理示意图
太赫兹气体激光器（即Far-InFrared Laser，简称FIR）是另一种［20］能够获得高平均功率的太赫兹源。太赫兹气体激光器通常由一台可调谐的CO激光器和一个充有低压气体的谐振腔组成，其工作原2理是用CO激光将气体分子由处于振动能级基态的一个转动能级激发2到处于高振动态的一个转动能级上，电子在气体分子转动能级之间跃迁产生太赫兹辐射并形成激光。气体激光器输出的是单一频率的谱线，通过调谐激发光的波长、改变气体种类及其气压，可获得不同频率的太赫兹辐射，但无法实现连续频率调谐。气体激光器的光光能量转换效率较低，一般在0.1%左右，其输出谱线范围在0.9～7THz之间，输出功率可达数百毫瓦。气体激光器具有输出功率大、频率范围广的优点，缺点是体积较大、不易维护，且频率无法连续可调。目前太赫兹气体激光器已实现了商业化生产。
基于半导体技术的量子级联激光器（quantum cascade laser，QCL）被认为是半导体固态太赫兹辐射源发展的一个里程碑，首个太［21］赫兹QCL源由Kohler等于2002年研制成功。太赫兹QCL源以异质结构半导体（GaAs/AlGaAs）导带中次能级间跃迁为基础，利用纵向光学声子谐振效应产生粒子数反转，是只有电子参与激射的单极型激光器。它由几十个甚至上百个重复周期的级联结构组成，每个周期包括注入区、激活区和弛豫区3部分。电子从4.3nm厚的AlGaAs层中注入到激活层的能级2中，从能级2到能级1的跃迁可发射4.4THz的光子，然后电子逃逸到随后的注入层能带中。在该激光装置中，7个量子阱的基元被重复了104次，每个量子阱是在厚度为0.6～4.3nm的AlGaAs势垒间包含了厚度为10～20nm的GaAs薄层，层的厚度和所加电场的大小可以调节，以得到需要的隧穿特性。该QCL的工作温度为50K，激光频率4.4THz，脉冲功率达20mW。QCL的激射波长取决于量子阱两个激发态之间的能量差，与半导体材料的能隙无关。目前太赫兹量子级联激光器最低输出频率可达1.19THz，并可在高于液氦温［22］度的工作环境下输出连续和脉冲的THz辐射。QCL可实现几个吉赫（GHz）范围内千赫（kHz）分辨率的频率调谐，其优点是体积小、便于集成，缺点是无法室温工作，且工作频率较高。
光学差频和参量振荡产生太赫兹辐射是另一种常见的连续太赫兹［23，24］源，它具有小型化、全波段连续可调谐、室温下运转、窄线宽的太赫兹波输出，但其缺点在于太赫兹波的转换效率较低，平均功率在毫瓦（mW）量级。光学差频过程是三波相互作用的参量过程，两种频率的泵浦光在非线性晶体内相互作用，产生的参量光的频率是这两束泵浦光频率之差，如果一束泵浦光的频率固定，另一束光频率可调谐，就可以产生可调谐的太赫兹辐射。光学参量振荡是利用晶格和分子本身的共振频率来实现太赫兹波的参量振荡和放大的，是一种与极化声子向光的光学参量技术，当化声子的频率接近于晶体的共振频率时，它会以声子的形式传播，根据能量守恒定律可知，每湮灭一个近红外的闲散光子，就会产生一个近红外的闲散光子及一个太赫兹光子，最终实现太赫兹辐射。
返波管（backward wave oscillator，BWO）是一种利用电子注与慢波线中的返波相互作用产生振荡的微波电子管，返波管的一端是一个阴极电子枪，其发射的电子束由高压电场加速向阳极端做高速运动，电子在441运动过程中受慢波结构的减速系统产生的周期分布电势场影响而减速，从而辐射出电磁1波，该电磁波沿与电子运动相反的方向传播并得到放大，最后由靠近阴极的波导将其耦合出去。返波管发射的电磁波频率由其减速系统的周期和电子速度决定，可通过改变返波管的加速电压来调谐它的输出频率。返波管的工作频率一般小于1.5THz，输出平均功率为毫瓦量级，可实现100GHz范围内千赫分辨率的频率调谐。目前返波管已实现商用仪器的生产，美国Microtech公司生产的BWO返波管频率范围覆盖35GHz～1.42THz，输出功率范围达0.2～100mW。
耿氏二极管振荡器（Gunn Diode Oscillator）是基于负电阻振荡［25，26］效应的半导体器件，典型的耿氏振荡器通常采用金属同轴谐振腔结构，当耿氏二极管两端加上一定强度的电压时，由于管内局部电量的不均匀，将在其阴极产生电荷偶极畴，畴内电场将屏蔽畴外电外电场，使电子产生漂移，最终达到平衡，此后偶极畴在外电场作用下以饱和漂移速度向阳极方向移动直至消失，然后整个电场重新上升，再次重复相同的过程，构成了电流的周期性振荡，从而辐射出电磁波。耿氏二极管的工作频率主要由偶极畴的渡越时间决定，可通过腔体内机械调谐装置在一定范围内改变，一般小于0.1THz。要获得更高频率的电磁辐射，需要将耿氏二极管产生的电磁波输入肖特基结等非线性电子元件进行倍频。耿氏二极管加倍频器可实现几个吉赫范围内千赫分辨率的频率调谐。
以上所述太赫兹源都属于可调谐的连续太赫兹源，由于属于单频太赫兹源，在太赫兹光谱研究方面可能不如脉冲宽谱太赫兹源方便，但可以用于太赫兹成像研究，高平均功率的强太赫兹源也可用于太赫兹非线性光谱研究，在生物医学太赫兹研究中具有一定的应用潜力。第二节 太赫兹探测器
由于太赫兹脉冲是非常快的电场信号，一个太赫兹脉冲的典型波长大概在皮秒量级，常用的光电探测设备没有这么快的响应，难于探测太赫兹脉冲信号，因此需要研制专门的太赫兹探测设备。太赫兹探测技术可分为太赫兹光谱探测和直接探测两类，太赫兹光谱探测能够实现太赫兹脉冲信号和光谱的探测，而直接探测通常只能探测太赫兹辐射的功率和能量。太赫兹光谱探测通常基于飞秒激光泵浦-探测方法来实现，光电导天线探测法和电光采样探测法的是两种目前最常用的太赫兹光谱相干探测方法，而基于气体等离子体的ABCD相干探测及基于傅里叶变换光谱的非相干太赫兹探测是另两种可以采用的太赫兹光谱探测技术；另外，外差式太赫兹探测是一种对频率较低的太赫兹波的窄带光谱探测方法。以上这些方法都不能实现太赫兹波的瞬态探测，而太赫兹脉冲单次探测技术能够实现对单个太赫兹脉冲的瞬态探测，具有重要的应用价值。太赫兹直接探测主要包括辐射热计、热释电探测器、高莱管以及肖特基二极管等。一、太赫兹光谱探测（一）光电导天线
基于光电导天线的太赫兹探测是目前常用的太赫兹光谱探测方法［27］，它最重要的一个优势在于可以容易地实现光纤集成，从而实现紧凑型的全光纤太赫兹光谱系统；而其缺点在于由于受到载流子寿命的限制，其探测带宽一般都较窄。
光电导天线太赫兹探测可以说是光电导天线产生太赫兹波的逆过程，其基本原理为：当飞秒激光探测脉冲照射到光电导天线的电极上，在其中会产生瞬间载流子；太赫兹脉冲在同一时间照射到电极上的同一位置，产生的载流子就会在作为偏置电场的太赫兹波的作用下做加速运动而形成光电流，通过测量不同采样时刻产生的光电流信号大小，再采用锁相放大器对太赫兹脉冲进行平均，就可以获得太赫兹电场强度的时间波形，再通过傅里叶变换就可以获得太赫兹波的光谱和相位信息。（二）电光采样
电光采样太赫兹探测技术兼具高灵敏度、高信噪比、宽探测带宽［28］的优点，是目前在太赫兹光谱探测中应用较为广泛的探测技术。
电光探测技术基于泡克耳斯（Pockets）效应，通过探测太赫兹波引起的电光晶体折射率改变来探测太赫兹波形，其基本原理为：使探测飞秒激光和太赫兹脉冲共线经过电光晶体，根据晶体的泡克耳斯效应，太赫兹脉冲电场会改变晶体的折射率椭球，通过测量被太赫兹波改变的探测飞秒激光的偏振态来获得太赫兹波的时域电场波形。具体如图1-1-7所示，偏振分束棱镜的作用是使两种不同偏振态的光分离，平衡光电二极管的作用是检测两光电二极管探头输入的光强差，并输出相应的电压值。探测调节时，首先在没有太赫兹波输入晶体的条件下，转动1/4波片，使平衡光电二极管的输出为零，即两种偏振态的光强相同，也就是探测光偏振方向与1/4波片轴向夹角为45°，输出圆偏振光。保持各光学元件的角度不变，在有太赫兹波输入时，由于线性电光效应使电光晶体的折射率发生改变，从而使探测光的偏振态发生改变，因此经由1/4波片的出射光就变成椭圆偏振光。椭圆偏振光经偏振分束棱镜分束后，得到的两种偏振态的光强不同，它们的差值正比于折射率椭圆长短轴的差，也就正比于太赫兹波强度。两路光强的差值可由平衡光电二极管探测，其输出值的大小就代表此时的太赫兹波的电场强度。同样通过锁相放大器进行平均，再探测不同时刻的太赫兹电场强度就可以获得太赫兹脉冲波形。图1-1-7 电光采样太赫兹探测方法示意图（三）气体等离子体ABCD探测
气体等离子体ABCD（air-biased-coherent-detection）探测是另一［29］种太赫兹光谱相干探测技术，不同于光电导天线探测带宽受限于载流子寿命，而电光采样方法受限于电光晶体的非线性性质，ABCD探测具有更宽的探测带宽，但通常这种方法需要较强的飞秒激光来电离气体，并且与产生方式类似，由于也采用气体等离子体作为工作介质，其太赫兹脉冲强度的探测稳定性也存在问题。
ABCD探测的原理可以用气体等离子产生太赫兹波的逆过程来描述，当高能飞秒基频光电离气体产生等离子后，基频光和太赫兹脉冲在等离子中发生四波混频，产生的倍频光的电场强度可以表示为式1-1-8：（3）
其中，χ是三阶极化率，E（t）和E（t）是基频光和倍频ω2ω光的电场强度，E（t）是太赫兹电场强度，φ是相移。可以看到，THz倍频光的电场强度正比于太赫兹电场强度，因此通过探测倍频光的电场强度就可以得到太赫兹时域脉冲信号。（四）迈克尔逊干涉太赫兹探测
迈克尔逊干涉太赫兹探测同样可以获得太赫兹波的光谱信号，并［18］且理论上其探测带宽不受限制。其基本原理如图1-1-8所示，太赫兹脉冲经过迈克尔逊干涉系统，利用高阻硅片作为分束镜将太赫兹脉冲分成光强比近似为1∶1的两束光，从两个反射镜反射回来的太赫兹脉冲再次通过高阻硅后再通过抛面镜聚焦在探测器（通常为高莱管）上，探测器与锁相放大器相连再接入计算机，移动动镜改变两束太赫兹脉冲的光程差，从而获得太赫兹脉冲的时域相关信号，再通过傅里叶变换获得太赫兹波的频域信号。图1-1-8 迈克尔逊干涉太赫兹探测（五）太赫兹脉冲单次探测
以上提到的所有太赫兹脉冲探测方式都无法实现对太赫兹脉冲的瞬态探测。例如，光电导天线法和普通的电光采样法都需要连续改变飞秒探针光与THz脉冲间的相对位置来获得完整的THz脉冲电场（因此也叫时间扫描法），实际上获得的是多次测量后的平均波形。这种方法优点是信噪比高、探测精度好，缺点是探测时间长，往往需要几分钟甚至十几分钟才能完成一次探测，因此不能适用于瞬态物理过程测量或需要实时测量的应用场合。为解决这一问题，人们发展了所谓的“太赫兹脉冲单次探测技术”。
1998年张希成等首次提出了基于啁啾脉冲光谱仪的太赫兹脉冲［30］单次探测技术。该方法仍然利用电光晶体的泡克耳斯效应，首先将作为探测光的飞秒激光脉冲脉宽由几十飞秒展宽至几十皮秒，再使其与太赫兹脉冲共线传播经过电光晶体及偏振器，最后用光谱仪将经太赫兹电场调制的啁啾脉冲在空间展开并用CCD记录，即可一次获得太赫兹脉冲时间波形。但其时间分辨率无法与传统的时间扫描测量法相比，并且测得的太赫兹脉冲信号存在一定的畸变。
基于倾斜飞秒激光脉冲前沿的太赫兹脉冲单次探测技术能够很好［31］地解决分辨率和畸变问题。它采用光栅等将单个探测飞秒激光的波束前沿倾斜为一定角度，经过成像透镜成像到ZnTe晶体上；从太赫兹源出射的太赫兹波经离轴抛物面镜聚焦并经ITO玻璃反射后进入ZnTe探测晶体。探测光的偏振被太赫兹电场发生调制，随后使用检偏器（PBS）进行分光，并使用第二透镜放大成像到CCD相机上。探测飞秒脉冲的倾斜波前的不同部分会在不同时刻到达晶体，并对应于太赫兹脉冲的不同时刻电场，由CCD相机采集到的二维图像的横向对应着不同的时延，对此二维图形进行处理即可得到太赫兹脉冲单次测量数据。这种探测方式的探测时间长度与探测飞秒光的倾斜角度有关，能够获得较高的光谱分辨率，并且探测的太赫兹脉冲信号没有畸变问题。二、太赫兹直接探测（一）太赫兹辐射热计
辐射热计（即Bolometer）是一种量热探测器，它利用热敏电阻［32］在受到热辐射时的阻值变化来测量辐射强度。其工作原理为：用一根电阻将一热源和吸收体连接起来，然后对吸收体施加一定功率的偏置电场，这时如果吸收体接收到THz辐射信号，吸收体的温度会高于热源温度，若保持偏置功率不变，当THz信号功率发生变化时，电阻温度会发生相应改变，由此可通过测量电阻来实现功率测量。辐射热计工作频率范围可覆盖整个THz波段，响应时间为ms量级，其噪1/2声等效功率是THz波段直接探测器中最高的，可达10～15W/Hz。其主要缺点是受背景热噪声影响较大，必须在低温环境下工作（一般在1.6K左右），且体积庞大，搬运不便。目前已有一种微型辐射热计（即Micro-Bolometer）研制成功，虽然噪声等效功率比普通辐射热计高，但可实现常温工作，并且极大地缩小了体积。（二）太赫兹热释电探测器
热释电探测器（即pyroelectric detector）是利用热释电材料的自发极化强度随温度变化的效应（热释电效应）制成的一种热敏型红外探测器。由于热释电效应是由晶体温度变化引起的，在晶体温度达到平衡后，电势差会由于体内电荷的重新分布而抵消掉，所以热释电探测器不能探测持续的辐射，只能用来探测辐射的变化。热释电探测器探测范围也可覆盖整个THz波段，可常温工作，但响应时间较慢，约−9数十毫秒，另外探测灵敏度较差，其噪声等效功率只有约10W/1/2Hz。目前热释电探测器已实现商业化生产。（三）高莱管
高莱管（Golay cell）是一种根据热膨胀探测辐射原理制成的辐［33］射功率计。它的工作单元是一个封闭的小气室，该气室的一面由一片薄膜构成，当气室中的气体吸收辐射发生热膨胀时，会引起薄膜的形变，通过测量该形变即可推算辐射的功率。高莱管探测范围也可覆盖整个THz波段，能常温工作，响应时间与热释电探测器相当，−101/2但探测灵敏度稍高，约为10W/Hz。高莱管的缺点是对振动比较敏感，一般需要防震封装。目前高莱管已实现商业化生产。（四）肖特基二极管
肖特基二极管通常也称肖特基势垒二极管（即Schottky barrier ［34，35］diodes，简称SBD），是一种低功耗、超高速半导体器件。肖特基二极管不同于普通的基于PN结的半导体探测器，它是以贵金属为正极，以N型半导体为负极，利用两者接触面上形成的势垒具有整流特性而制成的金属-半导体器件。肖特基二极管通常采用外差式探测，即需要一个本地THz源，先将待测信号与该本地源混频，对信号进行频率下转换后再进行放大探测。肖特基二极管外差工作的频率−191/2由本地振荡器决定，噪声等效功率可达10W/Hz。小接触面的GaAs肖特基势垒二极管也可进行THz波的直接探测，其工作频率通−101/2常小于1.8THz，噪声等效功率约10W/Hz。肖特基二极管已实现商业化生产。（五）太赫兹面阵探测器
将多个太赫兹探测小单元集成为太赫兹面阵探测器，或者可称为太赫兹相机，就可以实现太赫兹面阵成像。相对于利用单个太赫兹探测单元进行点扫描太赫兹成像，利用太赫兹面阵探测器进行面阵成像具有单幅图像像素点多、成像速度快、可以实时成像的优点，但太赫兹面阵探测器造价远高于单元探测器，且探测灵敏度还有待进一步提高。目前，国外已有比较成熟的商业化太赫兹面阵探测器，例如，日本NEC公司的IRV-T0831C太赫兹面阵探测器、美国OPHIR Photonics公司的Pyrocam系列太赫兹面阵探测器等。（钟森城 刘乔 朱礼国）参考文献
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基于飞秒激光脉冲的太赫兹时域光谱（THz time-domain spectroscopy，THz-TDS）成像技术是一种非常有效的光谱与成像技术，它具有高信噪比、亚毫米分辨、相干探测的优点，而且还可以给出每个像素点上的宽光谱信息。图1-2-1给出了典型THz-TDS成像系统的结构光路图，这是一个透射式系统。宽带太赫兹产生通常基于脉宽在百飞秒量级的飞秒激光器。飞秒激光脉冲分为两部分，一部分用于产生太赫兹脉冲，另一部分用于探测太赫兹脉冲。THz-TDS系统测量太赫兹脉冲的强度和相位。产生和探测太赫兹脉冲最常用的方法是光电导开关和电光采样技术。使用分束器将飞秒脉冲分为两部分，分别聚焦到太赫兹源和探测器上。两路光的光程差必须精确一致，以保证脉冲必须同时触发探测器。太赫兹脉冲时域波形通过改变探测器与源之间的时间差来采集。为了避免空气中水蒸气对太赫兹波的吸收，通常将太赫兹光路（图中虚线部分）用干燥气体或氮气密封罩起来。图1-2-1 典型的透射型太赫兹时域光谱系统
由于太赫兹波波长较长，在传播时衍射效应较大，一般采用抛物面反射镜或透镜实现对太赫兹波的收集、准直与再聚焦。对于成像应用而言，一般使用抛物面镜，原因是与透镜相比，抛物面镜没有色散，从而可以将太赫兹波聚焦得更小。但抛物面镜的离轴成像效果与透镜相比较差，而实验上又较难实现太赫兹波空间分布的实时监测，因此在光路的准直调节上要求更高。但由于光路采用飞秒光泵浦，因此可利用飞秒激光完成前期的光路准直调节。在光路上，采用4个抛物面反射镜组成2组4f系统（f代表抛物面反射镜的焦距），第一组4f系统将太赫兹波准直再聚焦到待测样品上，第二组4f系统将透过（或自样品反射）的太赫兹波重新收集聚焦到探测器上。
结合锁相放大技术，探测信号可以达到60dB的信噪比。由于太赫兹光谱通过快速傅里叶变换计算得到，因此其光谱分辨率由时间扫描范围的倒数决定。例如，为了达到100GHz的频谱分辨率，需要10ps的时间扫描（对应1.5mm的机械延迟线）。通过参考信号和样品信号的测量，可以提取出不同频率下样品的光学常数（如折射率和吸收系数α）。通过样品纵向的二维移动，就可以实现逐点的太赫兹透射或反射光谱的测试，从而实现对样品的太赫兹成像。
反射式THz-TDS系统原理与上图类似，只是结构上有所不同，如图1-2-2所示，分别为太赫兹波以一定角度和垂直入射到样品并被反射的光路，其中垂直入射时使用了半透半反镜（硅片）将反射的太赫兹波耦合出来。图1-2-2 反射式太赫兹时域光谱系统的局部光路（左）以一定入射角入射到样品，并从另一方向反射；（右）垂直入射到样品表面，并垂直反射
对于分层样品，反射式THz-TDS系统还可实现飞行时间信号的测量。如图1-2-3所示，除了样品表面反射的太赫兹信号以外，太赫兹波还会进入样品内部，并在分层处发生反射。若各层样品的折射率已知，则可以根据太赫兹脉冲之间的时间差计算出各层的实际厚度，从而实现表层一定厚度范围内的内部结构成像。图1-2-3 飞行时间信号测量原理第二节 单频太赫兹源成像系统
除了采用脉冲式太赫兹波进行成像，还可以使用单频太赫兹源（如参量振荡器、返波管等）进行成像。采用单频太赫兹源进行测量，一般只测量其透过强度，因此可以采用Golay管或Si Bolometer进行测量。其光路结构与图1-2-1类似，只是不再基于飞秒激光器，脉冲太赫兹源更换成单频太赫兹源，而探测器改为功率探测器（Golay Cell或Si bolometer）。
另一类太赫兹成像技术直接采用照明和阵列探测的方式，如图1-2-4所示，将太赫兹波经扩束准直后直接照射到样品上，其透射信号通过紧贴在样品之后的阵列探测器探测。由于采用紧贴样品的方式，衍射效应可以忽略。由于目前探测器的灵敏度较低，因此这种探测方法对太赫兹源的功率要求比较高。但随着技术的发展，目前已经有灵敏度超过10kV/W的商用太赫兹功率探测器。如TeraSense生产的一款阵列式探测器，最大像素可达4096个（64×64），每个探测像素都是1/2一个单独的探测器，灵敏度高达50kV/W，等效噪声功率1nW/Hz。还可以做成线阵，通过一维扫描的方式对样品进行快速二维成像。图1-2-4 点源-阵列成像示意图
除了采用功率探测器，还可以使用Schottky二极管做成相干探测阵列。Schottky二极管是一种混频器件，其将入射的太赫兹波与一个本振信号进行混频，低频信号（即差频）通过滤波器取出记录。采用相干探测，除了可以获得透过信号的强度，还可以获得相位信息，从而提供更多关于待测样品的信息（图1-2-5）。图中CMOS sensor即为Schottky二极管阵列组成的相干探测器，电子学太赫兹源（280GHz）［1］发出的信号通过探测器收集后经过后续处理实现成像。图1-2-5 相干探测阵列系统组成第三节 超分辨成像系统
无孔径扫描光学显微镜（ANSOM）技术基于亚波长尺寸的锥形金属针尖可以散射光场，因此可以作为一个光源的思想。将针尖放在物体的表面，可以使得针尖周围的介电常数发生改变，使得其散射的光总量发生改变，如图1-2-6所示。在物体表面移动针尖并测量散射光的总量，就能够以亚波长的分辨率获得物体表面的介电常数信息。［1-5］人们在可见和红外波段进行了开拓性的实验研究。首个THz波［6，7］段的ANSOM实验是使用THz脉冲在时域光谱系统中进行的。针尖尖端的近场可以直接使用聚焦探测脉冲进行电光采样测量，如图1-2-6所示。这种方法的一个优点是通过合理选择电光晶体的取向，就可以抑制不想要的背景信号。可以证明，（100）取向的GaP或ZnTe晶体可以测量电场的z分量，即垂直于晶体表面方向的电场分量，［6，8］而同时测量不到x和y分量。只有在锥形针尖的附近才有z分量，这是因为在准静态近似下，金属界面电场的边界条件只允许垂直于金属表面方向的电场分量存在。当然这只是对于完美金属而言，真实金属的表面存在很小的切向分量。这个分量在THz频段非常小，在本章后面的内容中将忽略这一项。因此在针尖尖端附近，电场线发生形变，产生了z分量。通过这种方法人们获得了5µm的空间分辨率，这是由探测光束的聚焦直径限制导致的。这个方法与可见光/红外ANSOM方法的区别是它可以直接测量电场强度，而不是测量光强，因此这个方法可以测量锥形针尖的频率滤波性质。使用锥形金属针尖作为探测天
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